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Professor Guidedc.contributor.advisorAraya Figueroa, Paulo es_CL
Professor Guidedc.contributor.advisorToro-Labbé, Alejandro
Authordc.contributor.authorCerón Villarroel, María Luisa es_CL
Staff editordc.contributor.editorFacultad de Ciencias Físicas y Matemáticases_CL
Staff editordc.contributor.editorDepartamento de Ciencias de los Materialeses_CL
Associate professordc.contributor.otherCortés Garrido, Joaquín
Associate professordc.contributor.otherLetelier, Ricardo
Associate professordc.contributor.otherPérez, Patricia
Associate professordc.contributor.otherGil, Javier
Admission datedc.date.accessioned2012-09-12T18:12:10Z
Available datedc.date.available2012-09-12T18:12:10Z
Publication datedc.date.issued2012es_CL
Identifierdc.identifier.urihttps://repositorio.uchile.cl/handle/2250/102773
Abstractdc.description.abstractEl trabajo de tesis doctoral que se presenta a continuación tiene como objetivo el estudio de las reacciones participantes en el proceso del reformado catalítico, utilizando principalmente las reacciones de descomposición de metanol y desplazamiento de agua sobre catalizador de cobre soportado en óxido de circonio (circonia). En este trabajo se considera el uso de herramientas teóricas tales como Energía, Fuerza, Flujo electrónico de reacción, y descriptores derivados desde la teoría de funcionales de la densidad, para comprender la reactividad del catalizador y el soporte frente a las reacciones en estudio y así explicar procesos observados experimentalmente para estos sistemas. En una primera etapa se estudió la reacción de descomposición de metanol utilizando un catalizador modelo de CuO el cual permite establecer el estado de oxidación de la especie activa. Luego, en una segunda etapa del trabajo de tesis, es investigado el soporte considerando las fases monoclínica y tetragonal del óxido de circonio, en la cual no es incluido el catalizador. Luego es evaluado el efecto de ambos polimorfos en la reacción de desplazamiento de agua, lo que nos permite comprender la acción del soporte en el proceso de reformado de metanol. Finalmente, se realiza un estudio con ambas reacciones incorporando el catalizador cobre en el soporte utilizando ambas fases de ZrO2. Los resultados muestran que, cuando hay actividades electrónicas, el Cu tiende a reducir su carga, lo cual indica que Cu debe reducir su carga para que las reacciones ocurran. Por otro lado, el análisis del soporte muestra que el sistema monoclínico presenta interacciones más fuertes, lo cual permite adsorber mejor las especies y así generar intermediarios más estables, mientras que el sistema tetragonal, al no presentar interacciones fuertes, favorece la deshidrogenación. Finalmente, la incorporación del Cu al soporte nos confirma que la especie Cu es reducida para permitir el proceso. Por otra parte, a través del índice dual es posible explicar el proceso de la deshidrogenación, puesto que se propone que las zonas cercanas ricas en cargas negativas, permiten la migración de H a las vecindades del Cu, donde se recombina produciendo H2. Finalmente, se encontró que la incorporación de Ni deja inalterada la acción del catalizador, observándose un comportamiento similar al soporte sin metales. Se concluye que mediante herramientas teóricas es posible comprender procesos complejos como el de las reacciones participantes del reformado de metanol, puesto que nuestros modelos responden de forma satisfactoria observaciones experimentales.
Lenguagedc.language.isoeses_CL
Publisherdc.publisherUniversidad de Chilees_CL
Type of licensedc.rightsAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Chile
Link to Licensedc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/cl/
Keywordsdc.subjectCiencias de los materialeses_CL
Keywordsdc.subjectMetanoles_CL
Keywordsdc.subjectCatalizadores de cobrees_CL
Keywordsdc.subjectCirconioes_CL
Keywordsdc.subjectFuerza de reacciónes_CL
Títulodc.titleEstudio Teórico y Experimental del Mecanismo de la Reacción del Reformado de Metanol Sobre Catalizadores Cu y Ni Soportados en Circoniaes_CL
Document typedc.typeTesises_CL


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