Study of isolated point charge defects in CdTe by Ab-Initio calculations

Abstract

La generación de energía a través de la radiación solar es una de las tecnologías más prometedoras para un futuro sustentable. En particular, las tecnologías fotovoltaicas de telururo de cadmio (CdTe) aún se encuentran lejos de llegar a su maxima eficiencia, pero aín así han logrado competir en precio respecto de las tradicionales celdas fotovoltaicas a base de silicio cristalino. En las celdas fotovoltaicas de CdTe se necesita de investigación de frontera, especialmente enfocada a escalas atómicas. Sin embargo, considerando la complejidad de los experimentos a escala atómica, solamente los estudios computacionales de primeros principios permiten revelar y llevar a cabo aquel nivel de detalle. Hemos realizado un estudio cuantitativo a través de cálculos de primeros principios para encontrar y establecer la energía de formación de la vacancia de teluro, VTe. El marco de trabajo más común para calcular energías de formación es conocida como la aproximación de frontera periódica (PBC, por sus siglas en ingles), la cual replica periódicamente una celda dada. El problema radica en la selección del tamaño de la supercelda, puesto que en estados cargados habrá una falsa interacción Coulombiana entre un defecto y sus réplicas periódicas que decae al aumentar la distancia entre defectos. Una alternativa para esta aproximación es la aproximación QM/MM. En dicha aproximación utilizamos una fracción del cristal (llamada cluster) la cual se trabaja a nivel cuántico (región QM) y que luego es incrustada en un conjunto de cargas puntuales que se trabajan a nivel clásico (región MM). Estas cargas puntuales son ajustadas de forma de reproducir los mismos efectos que un cristal infinito en el centro del cluster. En este trabajo hemos utilizado ambas aproximaciones y hemos llegado a establecer valores más seguros para la vacancia de teluro. The generation of energy through solar radiation is one the most promising technologies for a sustainable future. In particular, photovoltaic technologies of cadmium telluride (CdTe) are still far from reaching their maximum efficiency, but have also managed to compete in price with respect to traditional crystalline silicon photovoltaic cells. In the photovoltaic cells of CdTe frontier research is needed, especially focused on atomic scales. However, consider- ing the complexity of the atomic-scale experiments, only the computational studies of first principles calculations reveal and carry out this level of detail. We have performed a quantitative study through first principles calculations for finding and establishing the tellurium vacancy formation energy, VTe. The most common framework for calculating formation energies is known as the periodic boundary conditions approxima- tion (PBC), which periodically replicates a given cell. The problem lies in the selection of the super-cell size, since in charged states there will be a spurious Coulomb interaction between one defect and its periodic replicas which decays as the distance between defects increases. An alternative to this approach is the QM/MM approach. In this approximation we use a fraction of the crystal (called cluster) which is treated at the quantum level (QM region) and then is embedded in a set of point charges that are treated at the classical level (MM region). These point charges are adjusted to reproduce the same effects as an infinite crystal at the center of the cluster. In this work we have used both approaches and we have come to establish more secure values for the tellurium vacancy.