Catalizador de cobre soportado en nanoesferas de MCe=2@TIO2 (M= Sm,y) para la eliminación de gases de combustión

Abstract

La combustión residencial de biomasa es una fuente de energía común de calefacción y cocina en Chile especialmente en las ciudades del centro y sur. Sin embargo, al mismo tiempo produce importantes cantidades de contaminantes perjudiciales para la salud. El presente trabajo de seminario de título se enfoca en la preparación y caracterización de catalizadores de cobre y potasio soportados en partículas tipo núcleocarcasa: Y2O3CeO2@TiO2 y Sm2O3CeO2@TiO2, y su posterior aplicación a la eliminación de contaminantes provenientes de la combustión de leña, en particular NO y CO. El soporte que consiste de un núcleo (TiO2) y carcasa (CeO2 estabilizado con itrio o samario) fue sintetizado por un método de micela inversa y posteriormente impregnado con precursores de cobre y potasio. Asimismo, con el fin de determinar y relacionar las características superficiales de los catalizadores con su actividad, se utilizaron diversas técnicas de caracterización (TEM, SEM, área BET, XRD, DRIFTS, TPR). En las condiciones estudiadas, los resultados muestran que el catalizador previamente reducido a 500ºC (K/Cu/Sm2O3CeO2@TiO2) es altamente activo en la reducción selectiva de NO con CO en presencia de oxígeno. De hecho, presenta conversión completa de CO desde los 255ºC y un 97% de conversión de NO a partir de los 330ºC. Las especies de cobre altamente dispersas en interacción con la fase de potasio son capaces de reducir NO generando una variedad de especies superficiales de nitratos y nitritos, posteriormente reducidos a N2. Este catalizador basado en cobre y xiii libre de metales nobles posee un alto potencial comercial para su utilización en la eliminación de NO con CO en condiciones oxidantes.

Residential combustion of biomass is a common source of energy for heating and cooking in Chile, especially in central and southern cities. However, at the same time it produces important amounts of pollutants that are harmful to health. The present seminar thesis is focused in the preparation and characterization of copper and potassium based catalysts supported on particles of a core-shell type: Y2O3CeO2@TiO2 and Sm2O3CeO2@TiO2, and its subsequent use in the elimination of pollutants originated from the combustion of firewood, specifically NO and CO. The support consisting of a core (TiO2) and shell (CeO2 stabilized with yttrium or samarium) were synthesized by a reverse micelle method and thereafter impregnated with copper and potassium precursors. In the same way, in order to determine and relate the activity and surface characteristics of the catalysts, a variety of characterization techniques were used (TEM, SEM, BET area, XRD, DRIFTS, TPR). Under the conditions used in this study, the results show that the catalyst previously reduced at 500oC (K/Cu/Sm2O3CeO2@TiO2) is highly active in the selective reduction of NO with CO in the presence of oxygen. In fact, it shows full conversion of CO from 255oC and 97% conversion of NO from 330oC. The highly dispersed copper species interacting with the potassium phase are able to reduce NO, further generating a variety of surface nitrite and nitrate species, which are then reduced to N2. This copperbased catalyst, free of noble-metals, possesses a high commercial potential for being used in the elimination of NO with CO under oxidizing conditions.