Electrical characterization of protein networks and inorganic nanoparticles

Abstract

Esta última década, el uso de móleculas como bloques funcionales en circuitos electrónicos ha cobrado gran relevancia. Con este objetivo en mente, es crucial entender cómo ocurre el transporte de carga a través de dichas moléculas. Siendo entonces necesario encontrar una forma que permita medir objetos cuyos tamaños abarcan unos pocos nanómetros (moléculas, nanopartículas, etc.). Esta tesis presenta el diseño y la fabricación de dos tipos de dispositivos, donde cada dispositivo consiste en un par de nanoelectrodos (fuente y drenaje), y es el espacio entre ambos electrodos (llamado "gap") el lugar en donde se atraparán las moléculas para posteriormente poder ser caracterizadas eléctricamente. La caracterización eléctrica consiste en comparar las curvas de corriente y voltage (I-V) a través de un "gap" cuando está abierto, es decir, un gap que no contiene moléculas y está bien definido; y el mismo gap después de que las moléculas han sido depositadas (y atrapadas) en él. El primer tipo de dispositivo se denomina "direct-electron-beam nanogap", en el cual la separación entre el par de electrodos es de aproximadamente 75-95 nm. Estos dispositivos son requeridos para medir redes de ferritinas (un tipo de proteína esférica). Las muestras de ferritina incluyen ferritina con distinto contenido de hierro (20-800 átomos de hierro por molécula de ferritina) y también ferritina con nanopartículas de oro dentro de su cavidad. Se observó que las redes de ferritina conmutan al aplicar un rango de voltaje de +/- 8V, donde la dirección de conmutación cambia con el tiempo. Además, a partir de las mediciones realizadas en un microscopio electrónico de efecto túnel (STM, por sus sigles in inglés), se estableció que las moléculas individuales de ferritina (con 20 y 800 átomos de hierro) prácticamente no conducen; el mismo comportamiento se encontró en el caso de la ferritina con contenido de oro. Las mediciones se realizaron en aire, a temperatura ambiente. Se propone que el mecanismo de conducción de las ferritinas está determinado principalmente por la presencia de múltiples ferritinas (una red) y no está relacionado con el contenido (de hierro u oro) dentro de la cavidad de la misma. El segundo tipo de dispositivo se denomina "self-aligned nanogap", en el cual la distancia entre los electrodos es de entre 9 y 20 nm. Estos dispositivos son necesarios para medir nanopartículas (NPs) de hierro y de hierro-níquel, cubiertas con una capa de óxido del metal respectivo. Se registraron las curvas I-V a temperatura ambiente, en vacío. Se encontró que, en promedio, las NPs más grandes son más conductivas que las NPs más pequeñas, y que si la densidad de NPs es mayor, la probabilidad de tener varias conectadas en paralelo aumenta, aumentando así la corriente. También se midieron ciclos de I-Vmientras se aumentaba la temperatura (desde 20 K hasta 300 K), en vacío. Al estudiar la dependencia de la resistencia a la temperatura, se obtuvo que sólo en grandes NPs de hierro la resistencia era altamente dependiente. En el caso de las NPs de hierro-níquel, la dependencia fue más débil de lo esperado. Además, se usó un modelo modificado del bloqueo de Coulomb (incluyendo las cargas de compensación), en donde la forma de las curvas I-V para cada tipo de NP fue consistente con dicho modelo. Sin embargo, la dependencia de la resistencia a la temperatura indica que este modelo sólo es consistente con el resultado obtenido para las grandes NPs de hierro (único caso con alta dependencia).